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      寧波材料所在豹紋變色龍皮膚啟發的智能多色熒光高分子水凝膠研究方面取得新進展
      作者:,日期:2021-05-10

        智能多色熒光高分子水凝膠是一類發光顏色可調的高分子軟材料,其三維交聯網絡中包含大量水分子的獨特結構特點,使得其往往可兼具經典熒光高分子水溶液和固態本體材料兩者共同的性能優勢,在傳感檢測、信息防偽、仿生驅動、軟體機器人等領域擁有巨大應用前景,是先進發光高分子材料領域的重要發展方向之一。

        近年來,中國科學院寧波材料技術與工程研究所智能高分子材料課題組陳濤研究員與路偉研究員一直致力于智能熒光高分子水凝膠的構建及其仿生驅動、傳感檢測等應用研究,先后發展了一系列具有智能可調熒光顏色/強度的高分子水凝膠新材料(Aggregate, 2021, 1, e37; Adv. Intell. Syst. 2021, 2000239; Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 8608; Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 16243; ACS Macro Lett. 2019, 8, 937; Adv. Funct. Mater., 2019, 29, 1905514; Adv. Funct. Mater., 2018, 28, 1704568; ACS Sensors, 2018, 3, 2394; ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 23884)。然而,與自然界中能夠呈現豐富多彩皮膚顏色變化的變色龍等生物相比,科研團隊制備的多色熒光高分子水凝膠在外界刺激下的發光顏色變化范圍仍較窄,尤其是仍難以利用單一水凝膠實現刺激響應的紅色、綠色和藍色熒光相互轉變。

        經過細致的對比研究發現,真實的變色龍皮膚和已報道的多色熒光高分子水凝膠具有不同的結構,例如,人工合成的多色熒光水凝膠多是將兩種或多種熒光團同時引入單一的各向同性交聯網絡中制備的,而近期的一個生物學研究(M. C. Milinkovitch, et al. Nat. Commun. 2015, 6, 6368)表明,豹紋變色龍的皮膚中含有兩層致密排列的虹色細胞(類似于核殼結構,如圖1b所示),這種細胞不僅含有色素,還含有很多光子晶體,變色龍就是通過肌肉運動來控制不同細胞層中的晶體排列結構來呈現豐富多彩的結構色變化。這一材料結構的顯著差異促使科研團隊思考:是否可以在高分子水凝膠中構建類似的多層核殼結構,使得不同響應性的熒光團分別分布在不同水凝膠層中,從而可以像變色龍皮膚一樣呈現智能響應的紅、綠、藍、紫等多種發光顏色相互轉變?

        為了驗證這一設想,科研團隊提出了一種離子擴散誘導界面聚合的材料構筑方法,成功地將紅色稀土銪配合物(R)、聚集誘導發光型(AIE)藍色萘酰亞胺(B)和pH響應性綠色苝四甲酸(G)等三種熒光團分別引入核殼結構高分子水凝膠的核層、第一殼層和第二殼層,其中AIE型萘酰亞胺因被共價接枝到溫敏性聚N-異丙基丙烯酰胺(PNIPAM)高分子鏈上而具有溫致藍色熒光顯著增強性質。得益于這一獨特的仿生多層核殼結構設計,三色熒光團的空間距離較遠而不會發生復雜的光物理相互作用(如能量轉移、復合物/締合物發光等),水凝膠第一殼層和第二殼層的藍色和綠色熒光強度可以分別利用溫度和pH刺激進行獨立且連續的調控,從而成功實現智能響應的紅、綠、藍、紫等多種發光顏色相互轉變。這一研究工作初步證明了利用仿生多層核殼結構來制備智能多色熒光高分子水凝膠的可行性,有望在海鮮新鮮度檢測、信息防偽加密、柔性變色皮膚等應用領域發揮重要作用。該工作近期以“A panther chameleon skin-inspired core@shell supramolecular hydrogel with spatially organized multi-luminogens enables programmable color change”為題發表在Cell Press旗下的Cell Reports Physical Science 2021, 2, 100417上。該工作發表后得到多個科學媒體的報道,如The Academic Times(https://academictimes.com/chameleons-inspired-this-colorful-hydrogel-that-detects-if-seafood-has-spoiled/等。

        這項工作得到了國家自然科學基金(21774138、51773215)、中科院青促會(2019297)、中德合作國際交流項目(M-0424)、中科院前沿科學重點研究項目(QYZDB-SSW-SLH036)和廣東省分子聚集發光重點實驗室開放基金(2019B030301003)等項目的支持。

      圖1 變色龍皮膚啟發的仿生核殼結構熒光高分子水凝膠的結構及其智能多色熒光調控示意圖

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